A Kelemen-Görgény-Hargita vonulat a neogén vulkanizmus második (szarmata-alsó pliocén kori) és harmadik (felső pliocén-alsó negyedkori) ciklusaiban több kitörési fázis során alakult ki. Az Erdély-medence és a hegyképző mozgások miatt emelkedő Keleti-Kárpátok érintkezési vonalán mély kéregtörések jöttek létre, melyek mentén sorban épültek fel a vulkáni kúpok, melyek később oldalirányban összenőve leválasztották a Gyergyói-medence beltavát az Erdélyi-medence pliocénkori, visszahúzódó tengerétől. A semleges vegyhatású lávákból felépülő hegység építőanyaga az andezit (piroxénes, biotitos), illetve a vulkáni fennsík esetében andezites agglormerátumok, vulkáni-üledékes kőzetek, melyek előbb vízi, majd szárazföldi környezetben rakódtak le.
A kelet-erdélyi vulkáni lánc annak a szigetív típusú vulkánosságnak az eredménye, mely a Moldvai-Podóliai- és az Erdélyi-Pannon kéreglemezek ütközési és a szubdukciós (lemez-alábukási) vonalán, a kárpáti geoszinklinális belső peremének törésvonalai mentén zajlott le a miocéntől kezdődően, végső fázisai pedig a negyedkor elején zárultak le. A törésvonalak aktiválódásának fő tényezőjét az jelentette, hogy, a közép- és felső-kréta időszakban, az ausztriai, majd larámi hegységképződési fázisok során a korábbi kristályos masszívum feldarabolódott. Lesüllyedt darabjai az Erdélyi-medence alapzatát képezik, míg egyes kiemelt darabjai a kárpáti geoszinklinális belső és középső vonalán mintegy „kaptafaként" szolgáltak a későbbi (szávai, ó- és új-stájer, moldáviai, valáhiai) kéregmozgások során kigyűrt szerkezeti egységek, konkrétan a flis-takarók térbeli elrendeződése számára. A medence lesüllyedése a krétavégi-paleogén időszakban morfotektonikai inverziót eredményezett, azaz az addigi szárazföldet alkotó erdélyi doménium tengervíz alá került (a paleogén, miocén és pliocén üledékek tanúsága szerint szakaszosan és területileg differenciáltan), míg a geoszinklinális (a szubdukciós övezet hosszanti, tenger alatti üledékgyűjtő medencéje) üledéksorai fokozatosan kigyűrődtek, kiemelkedtek, és egymásra tolódtak takaróredő-rendszerek formájában, akárcsak a kristályos masszívumok különböző átalakult rétegsorai, tektonikai egységei. Így, az Erdélyi-medencét kitöltő miocén tenger egészen a kristályos-mezozoos és a belső-flis vonulatig terjedt. Ezeknek a belső pereme lépcsőzetesen szakadt le, így rétegsoraik megtalálhatók a később vulkáni elgátolással kialakult Dornai-, Bélbori-, Borszéki-, Gyergyói- és Csíki-medencék talapzatában is.
A harmadkori kárpáti vulkanizmus II-III. fázisaiban a kitörések jellege váltakozóan csendes, lávaöntő (effuzív) ill. robbanásos (explozív) volt, így lávafolyások és vulkáni törmeléktakarók (piroklasztikumok) építik fel a szigetívszerűen létrejött rétegvulkánokat.
Kitörési központjaik helyén vagy kráterek, esetleg nagyméretű kalderák, vagy kráter nélküli dagadókúpok maradtak. Az elsődleges vulkáni formák eredeti arculata azonban a külső erők lepusztító, eróziós, szállító és akkumulációs tevékenysége nyomán megváltozott. A mai tájtagolódás szempontjából tehát egyrészt a vulkanizmus által felépített (Kelet-Erdélyben még szépen megmaradt) elsődleges formakincs, másrészt a kárpáti térségben és tágabb környezetében végbement tektonikai és klimatikai változások összjátékaként kialakult vízhálózat és részben az általa formált másodlagos formakincs a döntő (l. Karátson 1994, Székely 1997). A szakaszosan felépülő vulkáni szigetek oldalirányú összenövése következtében a Gyergyói- és Csíki-medencékben elgátolt beltavak jöttek létre, ezek lecsapolása a Felső-Maros-áttörésen hátravagódó Marosnak, ill. a Tusnádi-szoroson hátravágódó Oltnak köszönhető. A negyedkor folyamán szárazulattá váló hegyközi medencékben és a vulkáni hegylánc nyugati lejtőin újraformálódó vízhálózat alakítja mai is mind a Görgényi-havasok, mind a Hargita és a kettejük nyugati peremén húzódó magas fennsík, valamint a Sóvidéki-dombság formakincsét is.
A vulkáni formációk alatt az Erdélyi-medence keleti peremére jellemző miocén-pliocén korú márgák, agyagok, homokkövek és, nem utolsó sorban kősó, jellemző. Ez utóbbi a neotektonikus mozgásoknak köszönhetően helyenként átdöfte a fölötte fekvő üledékeket, sótömzsöket, diapír-redőket eredményezve. Ezeken alakult ki az a sókarsztos domborzat, ami Szovátán a sós tavak, Parajdon pedig a Só-szoros miatt hívja fel magára a figyelmet. A parajdi sóbánya mellett a só felbukkanások gazdasági és turisztikai jelentőségét a sós ásványvizek és az ezeket hasznosító országos és helyi jelentőségű fürdők hangsúlyozzák.
A hegység keleti lábainál a Gyergyói-medence felszínét, valamint a nyugaton a nagyobb folyók ártereit negyedkori tavi ill. folyóvízi üledékek borítják. A negyedkor folyamán az Erdélyi-medence felől hátravágódó Maros, a Felső-Maros-áttörésen keresztül lecsapolta a Gyergyói-medencét, melynek mélyebb részeit ma is mocsaras területek, eutróf rétlápok töltik ki. A földtörténet jelenkorában véglegesítődő vízhálózat, a Maros és mellékvizei felszabdalták a vulkáni hegység peremén elterülő piroklasztikum-takarót, melynek maradványai inkább a Dél-Görgény és a Hargita nyugati peremén épebbek, északnyugaton és északkeleten felszabdalt, de hasonló magasságú hegyhátakban, gerincekben maradtak fenn.
A domborzati kisformák létrejöttében a jégkorszaki periglaciális domborzatalakító folyamatoknak, a fagyás-aprózódásnak, mállásnak valamint a lejtős tömegmozgásoknak is megvolt a maguk szerepe. A kőzetminőség változásai elég jelentősen befolyásolhatták az egyes lokális folyóvízhálózati változásokat (völgylefejezések, kráterperemek átvágása, szubvulkáni testek kipreparálódása stb.), ugyanakkor hozzájárultak egyes látványos sziklaalakzatok kialakulásához (Felső-Maros-áttörésben a Szalárd környéki sziklák, a Zászpás-tető, a Kőgombák Maroshévíz fölött stb.
